近期,我司林祖金副教授在英国皇家化学会高水平期刊《Journal of Materials Chemistry A》(中科院大类1区,TOP期刊,IF=11.301)在线发表了题为“Boosting the photoreduction activity of Cr(VI) in metal-organic frameworks by photosensitiser incorporation and framework ionization”的研究论文。林祖金副教授和德州大学圣安东尼奥分校陈邦林教授为共同通讯作者,2017级硕士研究生郑和奇和2019级硕士研究生何星昊为论文的共同第一作者,澳门十大正规网投平台为第一完成单位和通讯作者单位。
重铬酸盐广泛应用于电镀、冶金、色素生产、皮革等工业领域,含重铬酸盐的工业废水的大量排放使得其污染问题日益严重。重铬酸盐(Cr2O72-),是一种臭名昭著的致癌物,美国美国环保署(EPA)将它们列为一个首要治理的污染物。由于其对人类健康和环境的严重危害,水中Cr2O72-的检测和分离已成为目前急需解决的科学问题。我司林祖金副教授在课题组前期筛选出的具有高效吸附和灵敏检测重金属离子(Cr2O72-)的MOF材料的基础上(Inorg. Chem., 2017, 56, 14178-14188),进一步尝试开发Cr(VI)污染高效处理的新型MOF材料。
可见光驱动的光催化还原Cr(VI)是一种非常有前途的Cr(VI)污染处理的方法。Cr(VI)在光催化剂表面/孔道内的传质过程会影响其还原效率,但目前开发的光催化剂通常只注重半导体本身性质如可见光吸光能力和能带的调节,而Cr(VI)在多孔材料的吸附和传质过程没有得到足够的关注。该工作中结合光敏剂的引入和框架的离子化策略来提高光还原Cr(VI)的活性。该工作通过混合配体策略和甲基化过程成功制备阳离子型Ru-UiO-dmbpy(1)框架。嵌入的Ru(bpy)3单元赋予Ru-UiO-dmbpy(1)框架出色的可见光吸收性能,而框架的离子化则借助离子交换有效地改善底物在框架材料孔道内的传输。Cr2O72-的吸附实验表明,通过离子交换的驱动,Ru-UiO-dmbpy(1)的吸附速率常数(k2)达到1.33×102 g mg-1 min-1,是原UiO-bpy框架的8.26倍和未离子化框架Ru-UiO-bpy(1)的6.27倍。Ru-UiO-dmbpy(1)的最大Cr(VI)吸附量达到101.8 mg g-1,分别为相同实验条件下UiO-bpy和Ru-UiO-bpy(1)的1.98和1.81倍。在可见光照射下,Ru-UiO-dmbpy(1)光还原Cr(VI)的反应速率常数(k1)达到0.011 min-1,比UiO-bpy(0.003 min-1)及Ru-UiO-bpy(1)(0.007 min-1)大得多。这些实验结果表明,光敏剂的引入和骨架的离子化可以极大地提高Cr(VI)的光还原活性。
此外,林祖金副教授近期还受无机化学领域著名期刊《Dalton Transactions》 (Q1区,II区)副主编的邀请发表题为“Dual-emissive metal–organic framework: a novel turn-on and ratiometric fluorescent sensor for highly efficient and specific detection of hypochlorite”的研究论文,2018级硕士生曾勇年为文章的第一作者,澳门十大正规网投平台为第一完成单位和惟一通讯作者单位。
近5年来,林祖金副教授致力于环境污染物的处理、生物功能材料和生物传感器的开发,已以第一或通讯作者身份在Journal of Materials Chemistry A、Chemical Engineering Journal、Journal of Catalysis、ACS Applied materials & Interfaces和Inorganic Chemistry等国际高水平剘刊发表9篇1区的论文。
该研究获得国家自然科学基金、十大网投官方入口人才引进启动经费、十大网投官方入口杰出青年项目、结构化学国家重点实验室开放基金和国家留学基金委等基金的资助。
论文链接:J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 17219–17228. https://doi.org/10.1039/C9TA13339A
Dalton Trans., 2020,49, 9680-9687. https://doi.org/10.1039/D0DT02041A